近年来,如何在微纳尺度实现光与物质相互作用的精准调控,是纳米光子学、微纳制造和光信息等领域持续关注的重要科学问题。
随着微纳制造技术的持续发展,各类结构精巧、功能多样的等离激元纳米结构和光学微结构不断涌现。然而,由于光催化反应位点、电场增强区域以及信号转导单元常常分布在彼此分离的空间位置,传统微纳光学结构设计中各光学功能单元往往相对独立、耦合程度有限,导致入射光能整体利用效率不高,从而制约了更复杂光学结构的深度集成与性能进一步提升。如何打破不同功能单元之间的空间隔离,实现光催化反应过程与局域增强光场在纳米尺度下的精准时空重合与高效耦合,已成为当前微纳光学与光催化交叉领域亟待解决的关键科学问题。
针对这一挑战,于连栋团队提出了催化-等离激元共定位协同耦合(Catalytic-Plasmonic Colocalization-based Synergy Coupling,CPCSC)新机制。研究利用核酸分子优异的可编程组装能力,将催化中心精准定位至等离激元热点区域,在纳米尺度实现催化中心与等离激元热点的精准共定位,在纳米尺度重构催化反应与光场增强之间的空间关系,使催化、光学增强和信号转导首次形成统一协同的工作体系。

基于该机制,研究团队构建了具有程序化空间调控能力的三维核酸纳米笼。不同于传统随机组装方式,该结构能够精确控制催化纳米酶在等离激元热点中的空间位置,使催化产物在生成瞬间即处于局域增强电磁场区域,从根本上解决了传统SERS检测体系中检测目标与电磁增强区域相互分离的问题,实现了由“功能叠加”向“机制耦合”的转变,为构建高效光学信号放大体系提供了新的设计思路。

此外,研究团队进一步设计了具有多尺度层级结构的拉曼光谱活性基底,通过界面限域、孔道限域和层间限域三种空间约束机制,实现光子与物质之间的高效相互作用。其中,界面限域有效提升催化效率,孔道限域促进局域电磁场耦合并形成高密度三维热点,层间限域进一步增强光场约束能力,三者共同从分子尺度、纳米尺度和微米尺度构建了跨尺度光场放大体系。多层次空间限域协同作用不仅显著提高了热点密度和电磁场利用效率,实现了微纳制造、空间构型调控与光学机制创新的深度融合,突破了传统光学功能单元相互独立的设计模式,为跨尺度光场调控、微纳光学器件设计以及新一代智能微纳制造提供了新的理论基础和设计范式,对纳米光子学、微纳制造及光与物质相互作用等领域具有重要的科学意义。

相关成果以“DNA-regulated Catalytic-plasmonic Colocalization Enables Synergistic Signal Amplification in SERS and Nanozyme-based Sensors”为题,发表于《Advanced Materials》期刊。博士生王业茹为第一作者,太阳集团tyc234cc于连栋教授和高荣科教授为共同通讯作者,太阳集团tyc234cc为第一署名单位和通讯单位。该研究得到国家自然科学基金、“泰山学者”、学校自主创新等项目的联合资助。近年来,团队还在海水重金属检测、生物医学等方面做出系列成果,发表在《Small》,《ACS Sensors》等著名期刊上。
文章链接:https://doi.org/10.1002/adma.74043


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